Il patrimonio librario della Fondazione Longhi si fonda sulla biblioteca di Roberto Longhi, lasciata alla sua morte insieme alla fototeca e alla collezione d'arte come patrimonio della fondazione da lui voluta.

Alla sua morte i volumi ammontavano a circa 25.000, da Longhi stesso suddivisi nelle seguenti sezioni:

Fonti biografiche dal Rinascimento;

Viaggi di stranieri in Italia;

Guide antiche e moderne di cittā, province e regioni;

Cataloghi di Musei e raccolte private;

Cataloghi di vendite d'arte;

Cataloghi di esposizioni d'arte antica in Italia e all'estero;

Monografie di artisti antichi;

Monografie di artisti moderni;

Volumi su correnti e tendenze d'arte moderna e contemporanea;

Cataloghi di mostre periodiche.

A queste sezioni si affiancava una sezione di "consultazione" (dizionari, manuali, repertori, enciclopedie).
Attualmente i volumi superano i 36.000.